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石墨烯氧化物/石墨烯原子級層狀複合材料之電極於電化學生物感測元件之研究

為了解決cvd製程順序的問題，作者黃閔新 這樣論述：

惡性腫瘤(malignant tumor)在近十年穩定的位居全球死亡因素之首，過去眾多研究中已表明在不同癌症患者體內檢測出過量miRNA-21，並在血液中可以被發現，因此miRNA-21被認為是具有潛力之生物標誌物。若能夠製備出具高度專一且靈敏之生物感測器，對於癌症以及相關疾病的提前防範將做出極大的貢獻。作為修飾生物感測器之材料受到許多嚴苛的條件限制，例如良好的電子傳輸能力、無毒性、高度生物相容性等。而石墨烯(Graphene)自2004年被發現以來憑藉著各項優異的物理及化學特性備受關注，藉由後續製程加以對其表面改質，便可在不需要添加交聯試劑(cross linking reagents)的

環境條件下，將生物分子牢牢的固定於表面。 基於上述，本研究利用化學氣相沉積法(Chemical Vapor Deposition, CVD)在銅箔上生長雙層石墨烯(bilayer graphene)，並藉由濕式轉印技術將其轉印至氟摻雜氧化錫導電玻璃基板(Fluorine doped Tin Oxide coated glass substrate, FTO)，再經由熱退火製程清除表面化學殘留藥劑。隨後，經由低損傷電漿(Low Damage Plasma Treatment, LDPT)進行表面改質，通過調整製程時間控制其石墨烯氧化程度，達成原子層氧化(atomic layer oxida

tion)，以獲得石墨烯氧化物/石墨烯(graphene oxide/graphene, GO/G)原子級層狀結構。上層的石墨烯氧化物作為生物分子接收層，單股探針透過共價鍵結合固定至表面，隨後與標靶序列雜合，即miRNA-21；而下層石墨烯則保有其優異導電特性作為電子傳輸層。透過電化學分析，探討GO/G結構於循環伏安法(Cyclic Voltammetry, CV)改變不同掃描速率觀察氧化還原峰(Ipa/Ipc)比例，結果表明其比值趨近於1，屬可逆擴散反應。隨後利用阻抗分析優化其電漿製程時間，透過差分脈衝伏安法量測不同待測物濃度，並以三倍標準差回推偵測極限約為3.18fM(線性量測範圍:10f

M~1nM)，靈敏度約為0.6(A pM-1cm-2)，並透過不同的鹼基配對錯誤與將電極放置7天後再進行量測得知其感測器擁有良好的選擇性及穩定性，故此製備方式之結構GO/G具極大潛力於電化學式生物感測器應用。

常壓製程類石墨烯金氧半接面之電容特性量測

為了解決cvd製程順序的問題，作者陳圓照 這樣論述：

　　本實驗為在一大氣壓下、以大豆油為碳源、鎳為催化劑進行化學氣相沉積成長類石墨烯碳薄膜作為後續製程的基板，經由電阻溫度量測確認其具有半導體特性以及霍爾量測確認其內載子狀態，再進行摻雜，摻雜以莫爾百分濃度10% 硼酸或15% 磷酸，最後沉積氧化層，本實驗的氧化層分為矽酸鈉(Na2SiO3)和二氧化矽(SiO2)兩種，分別以旋轉塗佈後烤乾的方式以及電子束蒸鍍的方式來成長，最後量測其電壓電容關係並改變頻率，來觀察其是否具有MOS的電容電壓特性。　　實驗結果的電壓電容關係圖發現有進行摻雜製程的樣品較易產生量測雜訊，特別是摻雜了硼酸的樣品；其次根據電容反轉區的位置來看C-Na2SiO3、C-SiO2、

P- SiO2為P型，P- Na2SiO3、B-Na2SiO3、B-SiO2為N型；不同氧化層的樣品來看矽酸鈉氧化層較厚，其不同頻率的電壓電容曲線較不穩定，二氧化矽氧化層厚度較薄且品質較佳，其不同頻率的電壓電容曲線較穩定；所有樣品皆有根據量測順序而產生的曲線偏移。　　從實驗結果可以看出，本實驗的樣品不少缺陷，但樣品確實具有與矽半導體MOS結構相似的電壓電容特性。　　雖然本實驗仍有許多需要改善的製程手法、樣品缺陷及穩定性等問題，可也看出本實驗的類石墨烯碳膜具有取代矽作為基板製作成輕巧軟性元件的可能性。